Dr.-Ing. Katya Georgieva-Angelova

Titel der Dissertation

Modellbasierte Analyse der Transportprozesse und des Einflusses der Betriebs- und Geometrieparameter in einem katalytisch beschichteten Membranreaktor

Verteidigung am

16.12.2008,
Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg

Gutachter

Prof. Dr.-Ing. Jürgen Schmidt
Prof. Dr.-Ing. Evangelos Tsotsas

Kurzfassung

Diese Arbeit ist im Rahmen der DFG-Forschergruppe "Membrangestützte Reaktionsführung“ entstanden und konzentriert sich auf Reaktoren mit katalytisch beschichteten Membranen (CMR). Zielstellung dieser Dissertation ist die Modellierung und Analyse der im Reaktor ablaufenden Transport- und Reaktionsprozesse sowie die Bewertung des Potentials dieses Reaktors in Bezug auf Ausbeute und Selektivität. Die Untersuchungen wurden für die oxidative Dehydrierung von Ethan zu Ethylen auf VO_x=g-Al₂O₃ Katalysator durchgeführt. Durch die Membrandosierung lässt sich eine niedrige Konzentration der verteilten Komponente, in diesem Fall O₂erzielen und damit eine Verbesserung der Selektivität des gewünschten Zwischenproduktes in Parallel- und Folgereaktionsnetzwerken wegen der niedrigeren Reaktionsordnung der dosierten Komponente in der selektiven Oxidation im Vergleich zur Totaloxidation. Für eine Beschreibung der Transport- und Reaktionsprozesse in den unterschiedlichen Reaktorzonen wurden quasi-homogene, ein- und zweidimensionale Modelle entwickelt, die die Toolbasierte-Software MATLAB und die CFD-Software FLUENT nutzen. Die Beschreibung der Reaktionskinetik und der Transportprozesse in der Membran stützt sich auf experimentelle Untersuchungen innerhalb der Forscher-gruppe. Die experimentell für das DGM bestimmten Membranparameter wurden dabei in eine für die CFD-Simulationen geeignete Form überführt. Der Vergleich der mit unterschiedlicher Modellierungstiefe ermittelten Ergebnisse gestattet wesentliche Rückschlüsse zur Notwendigkeit einer CFD-gestützten Simulation. Zur Validierung der Modelle wurden Vergleiche sowohl mit experimentellen Ergebnissen als auch mit analytischen Lösungen für den Stoff-, den Energietransport in der Membran und für den Reaktionsverlauf durchgeführt. Der Einfluss sowohl der Betriebsparameter als auch der Geometrieparameter und der Membraneigenschaften auf die Ausbeute von Ethylen sowie die Rückdiffusion von Edukten und Produkten in die Shell-Seite wurde durch systematische Simulationsrechnungen untersucht. Bei der Variation der Geometrieabmessungen wurde deutlich, dass eine 1D-Betrachtung unter Vernachlässigung der fluidseitigen Transportwiderstände nur unter bestimmten Bedingungen zulässig ist. Dementsprechend wird empfohlen, besonders bei Anlagen größeren Maßstabs, notwendige Simulationen mit einem CFD-basierten Modell unter Berücksichtigung von Impuls-, Energie- und Stoffbilanzen durchzuführen. Die Einflussgrößen wurden in einem breiten Bereich variiert, wobei die Verweilzeit, die Temperatur und das Stromverhältnis, das Konzentrationsverhältnis und die Katalysatorschichtdicke die integrale Ausbeute von Ethylen wesentlich beeinflussen. Es wurde weiterhin ein signifi
kanter Einfluss der Trägerschichtdicke und des Verhältnisses Porosität zu Tortuosität zur Reduzierung der Rückdiffusions-ströme von Produkten und Edukten bestimmt. Durch die Methoden der Versuchsplanung und Regressionsanalyse konnten optimale Bedingungen zur Erhöhung der Ausbeute von Ethylen bestimmt werden. Es wurde selbst für eine relativ geringe Katalysatorschichtdicke von 10 µm eine maximale Ausbeute von fast 50 % unter den untersuchten Bedingungen ermittelt. Durch die wechselseitige Verknüpfung der Parameter besteht weiterhin ein Optimierungspotential.

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